西北工业大学，今年首篇Science Advances！!
反式钙钛矿太阳能电池（PSCs）凭借低温制备、无掺杂电荷传输层及工艺简便等优势，已实现超过26%的光电转换效率（PCE），并具备超1000小时的连续运行稳定性。这些进展得益于钙钛矿薄膜结晶调控与界面修饰工程的显著突破。其中，界面修饰通过解决碘空位、铅间隙位点及不饱和铅配位等缺陷问题，可进一步提升器件效率与运行稳定性。
尽管取得上述进展，铅相关界面缺陷的调控仍是一大挑战——此类缺陷会严重劣化PSCs的性能与稳定性。因此，聚焦于钙钛矿晶界（GBs）处碘化铅（PbI₂）转化的策略，对于消除这些缺陷、提升PSCs性能至关重要。
通过引入有机铵盐、大体积胺阳离子及低维纳米材料等界面修饰材料，可有效实现晶界处PbI₂的转化。这些材料通过化学与物理作用钝化缺陷、改善界面载流子输运行为、优化界面能级排布。
有机铵盐应用于钙钛矿表面时，会形成无定形分子层，改善界面接触并提升器件效率。大体积胺阳离子则可通过原位形成低维钙钛矿结构，化学消除PbI₂、非钙钛矿相等界面杂质，进而稳定并增强界面稳定性。
例如，在吗啉氢碘酸盐（MORI）与硫代吗啉氢碘酸盐（SMORI）的协同作用下，二维（2D）SMORI包覆层可实现更优的表面钝化与更强的2D/3D异质结，使反式PSCs的PCE达24.55%；长链烷基胺可在3D钙钛矿薄膜两侧形成2D层，构建双面2D/3D异质结的反式PSCs，其PCE达25.6%，同时具备优异稳定性。
然而，当前策略主要通过引入有机阳离子调控钙钛矿表面的卤化物种类——这些阳离子或与A/X位形成氢键，或与Pb²⁺形成单齿配位以转化铅卤复合物，但此类方法无法完全取代卤化物，且在持续光热应力下易发生解离，同时界面Pb²⁺的作用尚未得到充分研究。理论模拟进一步表明，电荷输运主要由Pb-I骨架主导，有机阳离子对电荷迁移率的促进作用有限。
填补这一空白至关重要，因为对界面Pb²⁺的有效调控可显著提升器件性能。一种极具潜力的方法是：选择性去除不稳定卤化物，代之以化学稳定的阴离子，从而将Pb²⁺固定在晶界处。因此，合理设计用于Pb²⁺调控的阴离子，是推动钙钛矿基器件商业化的关键一步。
基于此，西北工业大学材料学院教授王洪强/陈睿豪团队提出并验证了多齿二硫代甲酸酯-铅螯合策略（MCLC），采用吡咯烷二硫代氨基甲酸酯结构（PDCT）作为Pb²⁺调控剂，以提升钙钛矿薄膜质量。PDCT可与Pb²⁺精准结合，在钙钛矿表面原位形成稳定且具有功能性的Pb(PDCT)₂基一维结构，从而减少表面缺陷、释放残余应力、降低接触电阻，最终实现载流子输运与能级对齐的优化。经PDCT双面修饰的优化PSCs，其效率高达26.15%（认证效率25.75%），1 cm²面积器件效率达24.89%，跻身低维Pb²⁺转化策略调控的PSCs性能前列。
此外，未封装的PDCT双面修饰器件在光照下最大功率点跟踪（MPPT）1700小时后，仍保留初始效率的90.1%；同时展现出优异的热稳定性，在65℃下连续加热2000小时后保留95%的初始效率，在85℃下经历11次“12小时光照-12小时暗态”循环测试后，效率保留率达98.8%。这些结果表明，铅螯合调控策略在开发高效、超稳定PSCs方面具有巨大潜力。
王洪强教授，现任材料学院副院长，在低碳能源技术领域发表Sci. Adv.、Nat. Commun.、Adv. Mater.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.等学术论文130余篇，他引6000余次，授权中国及日本发明专利15件，研究成果入选中国最具影响国际学术论文。现担任总装材料专家组成员、国家重点研发计划政府间重点专项负责人、陕西省空天动力系统先进功能材料设计与制造技术学科创新引智基地负责人、陕西省石墨烯联合实验室副主任、陕西省纳米科技学会副理事长、中国材料学会极端条件材料与器件分会委员，入选英国皇家化学会会士。
陈睿豪，西北工业大学材料学院教授，博士生导师，主要从事高性能钙钛矿太阳能电池的表界面研究。目前已在Journal of the American Chemical Society、Angewandte Chemie International Edition、Advanced Science、Advanced Functional Materials等国际期刊发表30余篇SCI研究论文，被引用次数超过1500次，申请国家发明专利8项，授权4项。担任Nano-Micro Letters 青年编委，Materials客座编辑。
页:
[1]